图1：CPHCl的分子作用机制研究。

原位PL动力学分析表明，CPHCl将成膜初期的PL强度提升了1.69倍，并通过延缓结晶速率，有效抑制了退火后期（Stage III）因缺陷产生导致的PL淬灭。XRD与SEM结果显示，优化后的薄膜(001)晶面衍射强度增强，晶粒尺寸从0.22 μm增大至0.23 μm，位错密度从9.45×10⁻⁴ nm⁻²降至5.80×10⁻⁴ nm⁻²，表明结晶质量与相纯度显著提升。KPFM显示薄膜表面电势分布更均匀，功函数提高，利于电荷分离。

图2. CPHCl调控结晶过程与优化薄膜微观结构。

TRPL测得优化薄膜的载流子寿命从597.5 ns延长至1160.2 ns。SCLC测试揭示其电子陷阱密度从3.90×10¹⁵ cm⁻³降至2.21×10¹⁵ cm⁻³。Urbach能量从99 meV降至83 meV，表明亚带隙缺陷态显著减少。UPS能级分析显示，CPHCl引起了CBM的下移，减少了与电子传输层的能级偏移，这有助于提升开路电压。老化实验中，CPHCl薄膜释放至甲苯中的I₂特征吸收峰强度显著弱于对照组，直接证明了其抑制碘析出的能力。

图3：缺陷钝化、能级调控与降解抑制的直接证据。

DFT计算表明，CPHCl可将碘空位（V_I）的形成能从1.29 eV提高至1.44 eV，并将I^-离子的迁移能垒从0.21 eV显著提升至0.36 eV，从理论上证实了其稳定化作用。基于此，制备的p-i-n倒置器件实现了25.56% 的冠军效率（V_OC=1.151 V，J_SC=25.86 mA cm⁻²，FF=85.88%），并表现出显著抑制的滞后的效应。M-S与EIS测试证实器件内建电势（V_bi）增大，复合电阻（R_rec）增强，解释了V_OC和FF提升的原因。

图4：理论计算与器件光伏性能。

在综合老化测试中，CPHCl器件展现出卓越的稳定性：在85 °C的N₂环境中1150小时后，仍保持初始效率的88.7%（对照组为65.8%）；在连续1050小时的最大功率点跟踪下，效率保持率高达89.1%，远超对照组（＜60%），为其商业化应用提供了关键数据支撑。

图5：器件长期稳定性的全面评估。

本研究展示了一种分子工程策略，该策略采用芳香胺衍生物CPHCl作为碘相关协同氧化还原配位稳定剂，可同时解决钙钛矿太阳能电池中关键的碘化物介导的降解问题。CPHCl中的NH–NH₂基团通过将有害的I₂还原为I⁻，有效抑制了碘自催化循环，而吸电子C≡N单元则通过靶向配位未结合的Pb²⁺和FA⁺阳离子，抑制了空位介导的离子迁移和Pb²⁺聚集。通过协同的结晶调控和持久的碘相关缺陷钝化，采用CPHCl的钙钛矿太阳能电池实现了25.56%的冠军光电转化效率以及卓越的运行稳定性。这验证了协同稳定机制可作为一项基础设计原则，推动钙钛矿太阳能电池向商业化长寿命发展。

Synergistic redox-coordination molecular stabilizer counters iodine-related degradation for advanced perovskite solar cells

Yueji Liu, Qiyao Guo*, Yue Peng, Qi Chen, Yu Yang, Wenqing Lang, Jie Dou, Xinyu Zhang, Yuanyuan Zhao, Benlin He, Qunwei Tang*, Jialong Duan*

Journal of Energy Chemistry

DOI: 10.1016/j.jechem.2025.09.079 

郭琪瑶

学术教授，硕士生导师，山东科技大学“菁英计划”A类人才。专注于钙钛矿太阳能电池动态缺陷修复技术研发，主要研究成果发表于Advanced Materials、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Functional Materials、Journal of Energy Chemistry、Nano Energy、Research等化学和材料领域权威期刊发表论文50余篇，论文总引用2330余次，H因子为28。

唐群委

研究员，博士生导师，山东省杰青、广东省杰青，闽江学者，青岛西海岸新区创新创业领军人才，国际先进材料协会（IAAM）会士。专注于钙钛矿太阳能电池以及光伏制氢、储能电池的应用基础研究和产业应用研发。以第一/通讯作者在Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials、ACS Nano等材料和化学领域权威刊物发表SCI论文370余篇（其中，影响因子大于10的论文110余篇），SCI引用12500余次，H因子为60。

段加龙

教授，博士生导师，入选山东省泰山学者青年专家，山东科技大学“菁英计划”A类人才。专注于钙钛矿太阳能电池关键材料研发，以第一/通讯作者在材料和化学领域国际权威刊物发表SCI论文80余篇，本领域顶级期刊包括：Advanced Materials、Angew. Chem. Int. Ed、Advanced Energy Materials、 Advanced Functional Materials、ACS Energy Letters、Nano Energy、Carbon Energy、Advanced Science，论文总引用7110余次，单篇最高引用480次，12篇为ESI高被引论文，3篇为热点论文，H因子为45。